活性炭催化降解富里酸的效率

　　富里酸，其是腐殖物質(zhì)的一個主要成分，可在自然水域和廢水中發(fā)現(xiàn)，特別是在垃圾滲瀝液中。在最廣泛的術(shù)語中，腐殖質(zhì)的結(jié)構(gòu)可以描述為帶有羧基、酚基和烷氧基的共價連接的芳香族和脂肪族殘基的組裝。富里酸的這些常見功能組使富里酸有可能導(dǎo)致許多嚴(yán)重的環(huán)境問題。活性炭具有良好的吸附和催化性能，通過零價銅殼聚糖活性炭在催化濕氧化法中研究了富里酸的降解效率。

　　零價銅殼聚糖活性炭的表征

　　零價銅殼聚糖活性炭的組成通過X射線衍射(XRD)和X射線光電子能譜(XPS)表征。43.46°、50.56°和74.31°的衍射峰與零價銅的標(biāo)準(zhǔn)圖案很好地匹配。所述Cu2p XPS光譜中顯示出CuO的峰在943.3eV的以及銅的峰在931.7eV和951.6eV的。所有結(jié)果表明催化劑中存在零價銅。零價銅殼聚糖活性炭對應(yīng)于C-O-C拉伸、C=O彎曲和O-H拉伸。所有這些都表明零價銅殼聚糖活性炭上的羧基可以促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移。此外，掃描電子顯微鏡(SEM)形貌(圖1)表明零價銅殼聚糖活性炭表面具有多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，截面圖顯示銅微晶顆粒在內(nèi)部均勻分布。

　　圖1：(a)活性炭的外表面SEM放大2000倍，(b)放大5000倍，(c)活性炭的內(nèi)切面SEM放大2000倍，(d)放大8000倍。

　　測試實(shí)驗(yàn)

　　催化濕氧化法反應(yīng)在溫度可控的反應(yīng)器中進(jìn)行。用0.5M H2SO4和1M NaOH溶液調(diào)節(jié)水樣的pH值，并在水樣中加入適量的零價銅殼聚糖活性炭。當(dāng)反應(yīng)溫度達(dá)到設(shè)定溫度時，將30%的H2O2通過輸送管滴入反應(yīng)器中，使氧化氫與催化劑充分接觸，產(chǎn)生強(qiáng)氧化性自由基，如·OH、·O2、等。這些自由基可以將有機(jī)物氧化成小分子有機(jī)物，甚至H2O和CO2在不同條件下，每十分鐘從反應(yīng)流出物中取樣一次。在樣品中加入MnO2以防止過量的H2O2對檢測結(jié)果的影響，然后將樣品通過0.45μm的濾膜過濾以進(jìn)行后續(xù)的結(jié)果檢測。

　　不同體系下的去除效率及活性炭的穩(wěn)定性

　　富里酸、TOC、色度的去除率分別以α、β、γ表示，如圖2所示 。從圖中可以看出，氧化劑H 2 O 2 的加入是至關(guān)重要的。實(shí)驗(yàn)組用H 2 Ø 2倍加有較好的去除富里酸，TOC和色度相比，有活性炭催化劑的組比沒有催化劑的組實(shí)現(xiàn)了更高的去除率。三個指標(biāo)的去除率都有所提高，尤其是TOC的去除率明顯提高，從13.2%提高到81.9%，說明零價銅的加入可以大大提高催化濕氧化法反應(yīng)中富里酸的礦化率。相同條件下，礦化率比無零價銅實(shí)驗(yàn)組高近2.5倍。零價銅對富里酸降解和脫色也有明顯效果。結(jié)果表明，本研究制備的零價銅殼聚糖活性炭催化劑對富里酸去除和有機(jī)化合物礦化具有較高的催化活性。

　　圖2：催化劑和氧化劑對照試驗(yàn)。

　　零價銅殼聚糖活性炭適用于催化濕氧化法中富里酸的降解。實(shí)驗(yàn)重復(fù)3次，富里酸的平均去除率為93.02%，與預(yù)測的目標(biāo)響應(yīng)值93.86%非常接近，表明模型建立準(zhǔn)確。活性炭催化劑和氧化劑是催化濕氧化反應(yīng)的關(guān)鍵因素。零價銅殼聚糖活性炭催化劑可以大大提高富里酸的礦化率。81.9% 的TOC去除率表明在催化濕氧化反應(yīng)過程中大部分富里酸直接礦化成CO2和H2O，其中活性炭表現(xiàn)出高催化活性。銅離子的低浸出率也表明該催化劑具有良好的穩(wěn)定性。

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